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2013年，李東學(xué)與楊冪領(lǐng)銜主演民國劇《刁蠻新娘》，飾演了有情義、有擔(dān)當(dāng)?shù)哪兄鹘?ldquo;戴問天”一角。同時，由他主演的改編自嚴(yán)歌苓同名小說的年代傳奇大戲《第九個寡婦》也在各大衛(wèi)視播出，他在劇中飾演男主角“孫少勇”。 同年7月，他與熊乃瑾合作，“零片酬”出演公益微電影《降落》，并和熊乃瑾一起獻唱微電影同名主題曲《降落》。
2014年，李東學(xué)共有兩部電視劇、一部電影播映。他與李念合作主演都市電視劇《紙婚》，主要講述一對80后小夫妻在婚后一年的生活摩擦及兩個家庭間的相處，李東學(xué)在劇中飾演了男主角管桐，一名性格內(nèi)斂嚴(yán)謹(jǐn)?shù)墓珓?wù)員。該劇將于2014年5月在央視8套播出，取得50城收視第一成績；與殷桃合作了被稱作中國版《我叫金三順》的都市劇《假如幸福來臨》，飾演男一號羅成，上演了一出“高富帥”遇上“大齡剩女”的歡喜情緣與張震、王千源、劉詩詩合作的武俠電影《繡春刀》里，他飾演單純率性的“靳一川”。該片2014年8月上映時。 隨后，在第二屆中澳國際電影節(jié)，李東學(xué)也憑該角色斬獲“最佳男配角”。同年，他憑借2012年接拍的電影《許海峰的槍》獲得英國頒發(fā)的雅典娜藝術(shù)獎——最佳男主角。
2015年，3月5日合家歡賀歲影片《大喜臨門》上映。5月，李東學(xué)主演的小清新懸疑虐戀《抓住彩虹的男人》熱播。參演電影《中國推銷員》。參演的民國懸疑大戲《面具背后》有望2016年首播。